テクニカルノート

CEP安定化・サブ6フェムト秒・300 KHz・平均出力15WのOPCPAシステム

2019年 03月14日

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Stephan Prinz, Matthias Haefnerら
OSA(米国光学会)の論文誌OPTICS EXPRESSに掲載(2015年度版)

<要旨>
本研究では、繰り返し周波数が300kHzでマルチGW(ギガワット)に達するピークパワーをもつCEP(搬送波位相)安定化が可能なOPCPA(光パラメトリックチャープパルス増幅)システムについて報告する。OPCPAシステムは、15Wの平均出力、50μJ以上の圧縮されたパルスエネルギー、6フェムト秒以下のパルス幅のパルスを出力する。励起光とシード光の同期を行うことで、出力変動を1.5%以下に抑制し何時間にも亘って安定した出力パラメータを得ることができる。

1. はじめに
過去10年で、高出力・超短パルスを得る技術である光パラメトリックチャープパルス増幅(OPCPA)という概念は、超短パルス科学の分野でますます認知度が高まっている。一方で、これらのシステムは高次高調波発生(HHG)や単独のアト秒パルスを発生させるのに用いることができる。高い繰り返し周波数をもつOPCPAは、光電子顕微鏡(PEEM)や冷却標的反跳イオン運動量分光法(COLTRIMS)などのアプリケーションにおいて大きな可能性をもたらす。これらの実験では、特に、100kHz以上の高繰り返し周波数により、積分時間の低減、SN比の改善、空間電荷効果の影響による測定誤差の減少を実現する。

GW(ギガワット)レベルのパルスのピークパワーと数サイクル領域のパルス幅に加えて、CEPを一定値に安定化させることが、出力を一定に安定させるのと同様に必要だ。通常、OPCPAはモード同期による広帯域・チタンサファイア増幅器(赤外領域の励起光をシード光とする)と光パラメトリック増幅器自体をベースとしている。それゆえ、用いられる励起光とシード光は光学的に同期される。チタンサファイア発振器のCEPは、今ではF-to-2f干渉計を使って日常的に安定化する。光パラメトリック増幅過程における位相固定(位相整合)の性質により、CEP安定化が行われた出力パルスを直接に生成することができる。

22W(すなわち、パルスエネルギーは22μJ)までの出力が1MHzの繰り返し周波数にて、また最大29μJのパルスエネルギーが150kHzの繰り返し周波数にて得られるように、OPCPAはすでに高繰り返し周波数で高出力と高エネルギーを実現している。その後、不要なアイドラー光が吸収されたために生じる非線形光学結晶(すなわちBBO結晶)内の加熱蒸着がOPCPAのさらなる高出力化に向けて大きな課題の一つだと報告された。それでも、わずかに出力スペクトルを可変し、サファイア基板でサンドウィッチした特別設計の結晶を用いると、BBO結晶でも最大100Wの出力を実現すると報告された。

ここでは、CEP安定化・高効率・薄膜ディスク再生増幅器で励起した高繰り返し周波数のOPCPAシステムについての報告を行う。300kHzの繰り返し周波数で、パルス圧縮前の平均出力は20Wに達した。パルス幅を6フェムト秒まで時間的に圧縮し、CEP安定化した後は、平均出力は15Wまで減り、その結果、パルスエネルギーは50μJとなった。再構築したパルス時間波形に関しては、パルスのピーク出力を計算すると4GWを超える。赤外光励起による増幅器の出力から数サイクルパルスを圧縮したときの出力の全体的な光学効率は、10%以上である。増幅されたパルスの搬送波位相(CEP)はシステムの出力で測定し、OPCPAのシード光源であるチタンサファイア発振器に遅いフィードバックループを図ることでCEPをさらに安定化させた。その結果、消光比が平均して200パルス以上となり、残留位相ノイズを240mrad以下にすることができた。この残留位相ノイズの測定は20分で記録できる。システムが完全な状態になると、長期の出力変動を1.5%に抑えて2時間以上の安定性を実現し、30000の連続パルスにおいてエネルギー変動を3%以下にして測定できた。

2. 実験構成
セットアップの方法を図1に模式的に示す。基幹装置に用いた発振器は、広帯域・CEP安定化チタンサファイア発振器である(VENTEONシリーズのPulse:One, OPCPAシステム)。赤外光を励起光源とした増幅器と光パラメトリック増幅器(OPA)を用いて同時にパルス増幅を行う構成だ。この発振器のパルスエネルギーは2nJ以上(@繰り返し周波数75MHz)、出力スペクトルはオクターブ以上(600-1200nm)、パルス幅は5フェムト秒未満である。出力スペクトルからは中心波長が1030nmのパルスを広帯域に発振させることができ、そのときのパルス幅は10nmである。このパルスは、搭載されているファイバー増幅器(VENTEONシリーズPreAmp2)によって増幅される(@パルスエネルギー: <30pJ-500pJ)。さらに、再生増幅器内で1つのパルスを分割し増幅させるためにパルス列の繰り返し周波数を4分の1だけ低減する。増幅前には、ファイバーブラッググレーティング(FBG)を用いてパルス幅を時間的に広げる。このファイバーブラッググレーティング(FBG)は、1つのパルスを分割し増幅すると生じてしまうパルスの「非線形歪み」と「高エネルギー化」を防ぐために用いるもので、<64ps/nmの波長分散と5nmのバンド幅を実現する。パルス幅を伸長する際に4次まで高次分散することは、フーリエ限界近くまでパルスの再圧縮を実現するために、増幅後にグレーティングを用いたパルス圧縮器で高次分散することと合致する。圧縮器は2枚の誘電体透過型グレーティング(1760 l/mm)で構成され、ほぼリトロー配置に置いた。市場販売できるように改良したYb(イッテルビウム)ベース・薄型ディスク再生増幅器(TRUMPF社製TruMicro 5070)を使ってパルス増幅を行う。

図1:チタンサファイア・フロントエンド発振器、薄型ディスク・赤外領域・チャープパルス増幅器(CPA)、2段階のOPAで構成されるOPCPA(光パラメトリックチャープパルス増幅器;
OPAステージ内での時間的な重なりを確実にするために励起光とシード光の同期(PSS)が必要。

一度再圧縮されると、赤外領域・波長1030nmで発振されるパルスは、長さ1.5mmのLBO結晶(タイプI:θ=0°, φ=13.8°)内で緑色に周波数変換される。LBO結晶は銅インレイ基板(熱伝導性の高い銅板)に取り付ける。この銅インレイ基板は基板温度が常に40℃になるように安定化しているので、長期の動作安定性を実現する。赤外光の部分と緑波長の部分は、その後、ダイクロイックビームスプリッターを使って分離させる。515nmのレーザー光は波長板と薄膜偏光子を組み合わせることで再び分割され、2段階のOPAを励起し、さらに、相互相関周波数分解光ゲート法に基づくPSS装置(励起光とシード光を同期させる装置:Pump-Seed-Synchronization)に入射する。このPSS装置はOPA結晶内で励起光パルスとシード光パルスの間の時間的な重なりを維持するために必要である。タイミング変動を5フェムト秒未満に抑えるためには、この実装はシステムの長期安定性を実現するのに不可欠だ。光パラメトリック増幅過程自体は、2つのBBO結晶(θ=24.5°)で行われる。1段目のBBO結晶の長さは2mm、2段目のBBO結晶の長さは5mmだ。銅のマウントに搭載されたOPA結晶は、第2高調波発生(SHG)による光発生装置で用いられる結晶と同様に、温度が安定化されている。広帯域の増幅を行うには、励起光とシード光の幾何学的な非同軸角を2.4°以下とし、OPA増幅段は2段ともポインティング・ベクトル・ウォークオフの配置での構造とする(ポインティング・ベクトル:電磁波の進む方向 / ウォークオフ:光が結晶内を伝搬するにつれて、基本波光と波長変換光の進行方向にずれが生じる現象)。寄生発振による位相整合の影響と関連して変換効率がわずかに小さくなったのにもかかわらず、ビームプロファイルとパルス圧縮率が向上することを実験的に検証した。パルスが増幅器に入る前に、5mm長の溶融石英ガラスの中を伝搬するシード光パルスを時間的に伸長する(スペクトル位相の制御)。大気の分散とともに、シード光パルスを1段目の前置OPAで直接200fs(-10dB時)まで伸長する。ここで、パルスを増幅させるだけではなく、高分散性BBO結晶により時間的にさらに引き伸ばす。2段目のOPAへ入射する前に、シード光のパルス幅を計算したところ<380fs(-10dB時)だった。これは、ピコ秒の励起光パルスが時間的にぴったりと重なり、それゆえに高い変換効率を実現していることを明らかにしている。パルス圧縮器は、分散補償ミラー(VENTEON: DCM11)とウェッジ基板で構成される。分散補償ミラーは2枚で1組となっており、このミラーによりBBO結晶に集光させ、分散を補償し、位相整合が達成される。ウェッジ基板ペアは、材質がCaF2(フッ化カルシウム)で、パルス幅の微調整を行うために用いる。励起光のビーム径は、励起光強度が最大120GW/cm2に達するように調整する。シード光のビーム径は励起光のビーム径と比べて約5%大きい。

3. 実験結果

3.1 赤外域を励起光源とした増幅器 及び 第2高調波発生(SHG)
レーザーでパルス光を増幅する過程では「利得狭窄効果」(スペクトル線幅が狭くなる)が起こるため、増幅された出力スペクトルの帯域幅は1.1ピコ秒以下のフーリエ変換限界パルス幅に応じて5nmから1.4nmに低減される。赤外光を励起光源とした増幅器の繰り返し周波数は100kHz~300kHzの間で調整可能で、平均出力200W及びパルスエネルギー2mJ以上のパルスを発振させる。OPAのセットアップでは、繰り返し周波数は300kHzに設定した。高効率の誘電体・反射型グレーティングを用いて、パルス圧縮を95%以上の高い効率で実現し、その結果、対応しているフーリエ限界パルス幅に近い1.25ピコ秒(図2(a)参照)のパルス幅が達成された。

Fundamental: 入射光 / SHG:第2高調波発生光

図2(a): 増幅された赤外光パルスの自己相関波形と入射光の倍の周波数を持つ光パルス(SHG光)の自己相関波形
図2(b): 515nmにおける出力 及び 圧縮された赤外光パルス出力におけるSHG変換効率の依存性

測定された自己相関波形において、翼端部(両端)に微細な波形のズレはあるが、最大70%の以上の高い変換効率によって、増幅パルスの時間的・空間的なビーム質が大変優れていることが確認できる(図2(b)参照)。この微小なズレは、ファイバーブラッググレーティング(FBG)による非圧縮性の高次分散により生じるもので、非線形光学過程であるSHG(第2高調波発生)によって、このズレは大幅に減少し、その結果として、ガウシアンに近いビームの時間プロファイルを得ることができる。理論に従うと、緑色レーザーからのパルス幅は1.25ピコ秒から1.15ピコ秒にわずかに短くなる。

長期にわたる優れた出力安定性(2.5時間で<0.5% rms)を維持しつつ、パルス間エネルギー安定性(30000連続パルス以上において<2%)、ビーム質(M2 x, y <1.2)、ビーム位置安定性(30000連続パルス以上において<55 μrad)も非常に優れているので、この光源はOPCPA(光パラメトリックチャープパルス増幅)の励起光源に最適である。

3.2 OPCPA出力
次のような光パラメトリック増幅を行うために、515nmで<95Wの出力(繰り返し周波数300kHzにおいて、パルスエネルギーが<317 μJ)を発生させる赤外光を励起光源とした増幅器を用意した。複数の1/2波長板と薄膜偏光子を用いてこの出力ビームを3本に分割した。PSS装置(励起光とシード光を同期させる装置:Pump-Seed-Synchronization)を動作させるのに必要な出力は<3Wのみで、残りの2本はそれぞれ1段目のOPA(光パラメトリック増幅器)ステージには<15W、2段目のOPA(光パラメトリック増幅器)ステージには<75Wの出力に分けた。シード光には広帯域ビームスプリッターを用いて、チタンサファイア増幅器からの出力の20%(<0.4 nJ)をPSS装置(励起光とシード光を同期させる装置:Pump-Seed-Synchronization)用にとっておき、残りの80%の出力(<1.6 nJ)をOPAステージのシード光として利用した。1段目では、nJレベルのシード光パルスを10の3乗の倍の分だけ増幅して約1.5 μJ(<500 mW)にした。2段目のOPAステージでは、このパルスエネルギーをさらに増幅して65 μJ(<20W)以上にした。最後に、2段目で<75Wの出力を励起光源として利用し、シード光-励起光の変換効率は約27%であった。分散補償ミラー及びガラスウェッジ(ガラスウェッジにより、低速フィードバックループでCEP安定化を実現し、ガラス表面の反射をさらに5%抑える)により、入射光が反射して何度も行き来するような構成になっているため光量の損失が生じるのにもかかわらず、圧縮されたパルスの出力パワーは15W(50 μJ)を超えた。パルス幅の測定にはSPIDER(電場直接再構築用スペクトル干渉計:Spectral Phase Interferometry for Direct Electric field Reconstruction)を用いた。SPIDERにより、増幅したスペクトルの情報やスペクトル位相情報の回復を図ることができ、パルス幅6フェムト秒以下のときにピークパワーが4.4 GW以上(図3参照)でメインパルスの>60%のエネルギーをもつ、という再構築されたパルスの時間的プロファイルを得ることができた。スペクトル位相は対応する650nm~1000nmの全波長範囲で明確に定義したが、900nm付近のスペクトル変調や位相変調に着目すると、メインのパルスから「-100フェムト秒」及び「100フェムト秒」のパルス幅以内で観測される小さなパルス波形のバックグラウンド成分により、変換効率の変化や寄生効果、光パラメトリック過程における「位相の刷り込み」が観測されることが明らかになった。

図3(a): 増幅されたOPCPAのスペクトル 及び 圧縮パルスの残留した群遅延分散(SPIDERにて計測)
図3(b): 観測されたパルスの時間的プロファイル:図は増幅後に圧縮されたパルスのビームプロファイルを示す。

代わりに2段目で3mm長のBBO結晶(非線形光学結晶)を用いても、10W以上の圧縮パルスの出力を得ることができた(つまり、分散補償ミラー付のパルス圧縮器及びピックオフミラーの前にBBO結晶を配置すると出力は14W以上になる)。光がBBO結晶の中を何度も往復する際の変換効果は依然として存在していたが、圧縮パルスの位相はわずかに平滑化され、パルス幅を測定したところ たったの5.4フェムト秒(このときピークパワーは3.1 GW)であった。しかし、パルスのピークパワーは5mm長の結晶を使用するとさらに高くなるので、最終的にはこの結晶を用いた。

OPCPA出力の安定性は時間変化における出力の動きを追うことで確認できた。フルパワーの出力で2時間にわたって稼働しても長期出力安定性の誤差は1.4%未満であった(図4参照)。より長い時間スケールでさえも、OPAの2段目において空間的な重なりの位置をわずかに調整するだけで元の性能を再確立させることができた。パルスエネルギーの安定性はGHzの帯域幅が得られるオシロスコープ及び高速フォトダイオードを用いて記録された。続いて発生する30000以上のパルスを測定すると、RMS誤差は2.7%以下であり、システムの性能が優れていることも実証している。パルス信号は出力が最大値のときですらガウス波形に近い品質の空間強度分布を示している(挿入図3(b)参照)。

縦:平均出力 [任意] 横:時間 [h]

図4:14Wの出力レベルにおけるOPCPAシステムの長期性能

パルスコントラストを推定して、さらに生成された「超蛍光バックグラウンド」を調べた。1段目と2段目の各OPA段におけるシード光を遮断しても、何の変化も見られなかった。それにもかかわらず、1段目のOPAの前でシード光を遮断すると、蛍光強度が開口絞りを通過した後に<150 mWに増加した。この開口絞りは2段目のOPAの後ろに約0.75 m離して配置した。この蛍光強度の増加は、1段目のOPAで生成された弱い蛍光に起因している可能性がある。1段目OPAのパルス光は2段目のOPAでさらに増幅される。最終的に検出される蛍光バックグラウンドの比率は、「利得の低下(シード光が存在する時間)による影響」や「パルス増幅後のパルス圧縮」をさらに考慮に入れて、増幅されたパルス信号よりも10の-6乗(0.000001)分だけ少ないと推定された。増幅パルスのCEP安定性の測定には、改良型の「共通光路f-to-2f干渉計(Menlo Systems社製APS800)」を使用した。この測定のために、被覆のない溶融石英基板で約5%の出力エネルギーを分割した。最初の段階では、薄いサファイア基板における白色光の発生によってスペクトルが1オクターブ以上広帯域化した。次に、赤外スペクトルの部分を薄いBBO結晶内で周波数倍増し、「基本周波数成分」と「2倍周波数成分」の間における干渉パターンを分光器を用いて分析した。

縦:位相 [rad] 横:時間 [秒] / 横:時間 [分]

図5: システムのCEP安定性
(a) 低速フィードバックによる影響。位相ドリフトに対し、最後までCEP安定化を実現。
図5: システムのCEP安定性
(b) CEP安定化データの分析(動作時間20分にわたって測定)

CEP安定化レーザー発振器の電源を切ると、干渉稿はすぐに消えた。出力パルスのCEP安定性を定量的に把握するために、観測された干渉信号を高速フーリエ変換(FFT)して位相ドリフトを分析した。測定には、分光計の積分時間を630 μ秒に設定した。このように、200個にわたるスペクトルを平均化して、全スペクトルを測定した。図5は、低速フィードバック制御による位相ノイズを測定した様子を示す。20分以上にわたって240 mrad未満の残留位相雑音が観測された。200個にわたるパルスの平均化処理を行うことで、パルスごとに生じるCEP変動に関する情報は失われ、残留位相雑音の値がわずかに低下する可能性がある。自走レーザーシステムでは、位相は5秒以下の周期で π/2以上の振幅変動をし、振動する(図5(a)参照)。この挙動は、励起レーザーによる冷却サイクル 及び 光学ブレッドボードの温度コントロールに起因している可能性がある。

<おわりに>
本論文では、圧縮パルス出力 15W以上、繰り返し周波数 300 kHz、パルスエネルギー 50 μJの性能を備えた高出力・CEP安定化・数サイクルレーザーシステムについて考察した。このOPCPA(光パラメトリックチャープパルス増幅)システムは、高繰り返し周波数での高次高調波発生(HHG)や超高速分光などのアプリケーションに最適だ。圧縮前出力が20Wのときには、2段目の増幅ステージにおける励起光とシード光の効率は27%以上である。赤外光励起による増幅器の出力から数サイクルパルスを増幅・圧縮したときの出力の光学効率は、依然として10%以上であり、この概念の高効率性を裏付けている。

<謝辞>
本論文を作成するにあたり、チタンサファイア発振器を用いてのご支援と実りの多いご指導を賜りましたVENTEON Laser Technologies社のThomas Binhammer氏、また新型の低速フィードバックループ・位相安定化装置の改良、実装にご協力いただきましたMENLO Systems社のMartin Wolferstetter氏に深く感謝いたします。

本研究の一部は、Global Research Laboratory Program / グローバル研究ラボ・プログラム [課題番号 2009-00439]、Leading Foreign Research Institute Recruitment Program / 外国の最先端研究育成プログラム[課題番号 2010-00471]、また韓国研究財団(通称NRF、未来創造科学部により設立)を通じてMax Planck POSTECH/KOREA Reserch Initiative Program / マックス・プランク・韓国 ポステク研究所[課題番号 2011-0031558] の助成を受けています。

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